Oxidación selectiva de ciclohexeno sobre catalizadores de metales de transición soportados sobre haloisita

Abstract

Se sintetizaron catalizadores de óxidos de cobalto y/o cobre soportados sobre un mineral de arcilla tipo haloisita, por el método de impregnación húmeda, con cargas de 1, 5, 10 y 20 % en peso y una relación molar de 1:1 en todos los sistemas mixtos. Los catalizadores fueron caracterizados por análisis químico elemental utilizando fluorescencia de rayos X, estructuralmente por difracción de rayos X, morfológicamente por microscopía electrónica de transmisión. Se caracterizó la reducibilidad por TPR-H2 y la textura por sortometría de nitrógeno, además se caracterizaron por espectroscopía Raman. Se observó que la morfología nanotubular del soporte no se ve afectada por el proceso de síntesis y se verificó el tipo de especies u óxidos de Co y/o Cu presentes en los catalizadores finales. Todos los sólidos fueron ensayados en la reacción de oxidación selectiva de ciclohexeno, con el propósito de obtener ciclohexenol y ciclohexenona, encontrándose que el mejor catalizador de la serie sintetizada es el de Co-Cu/H (20%) y confirmándose que existe un efecto cooperativo entre estos dos metales; además, se realizaron ensayos adicionales con diferentes condiciones (solvente, soporte, etc.) que permitieron determinar el efecto de dichas condiciones en la reacción.

Abstract. Cobalt and/or copper oxide catalysts supported on a clay mineral (halloysite) were synthesized by wet impregnation, using loads of 1, 5, 10 and 20 wt% and a molar ratio of 1:1 in all the mixed systems. The catalysts were characterized by elemental chemical analysis using X-ray fluorescence, structurally by X-ray diffraction, and morphologically by electron microscopy (TEM). The reducibility of species was carried out by TPR-H2 and the texture was studied by N2-adsortion. It was observed that the nanotubular morphology of support was not affected throughout the synthesis process; also the (oxides) species of Co and/or Cu present in the final catalysts were verified. All the solids were tested in the selective oxidation reaction of cyclohexene, in order to obtain ciclohexenol and cyclohexenone. The experiments show that the best catalyst from the synthesized series was that named Co-Cu/H (20%), confirming a cooperative effect between these two metals. Furthermore, several experiments were performed with different conditions (solvent, support etc.) to determine the effect of these conditions on the reaction.