“Adsorción y difusión de metales de transición 3d sobre la superficie (0001)GaN. Estudio mediante DFT”

Abstract

En el presente trabajo de tesis doctoral se realizó un estudio detallado de los procesos de adsorción y difusión de átomos de metales de transición 3d (MT), en particular V, Ni y Fe, sobre la superficie (0001)GaN, a partir de cálculos basados el formalismo de la teoría del funcional de la densidad (DFT) y la aproximación del pseudopotencial. Además, se investigó el efecto del cubrimiento e incorporación de estos elementos, para diferentes concentraciones y configuraciones, en las propiedades estructurales y electrónicas de la superficie (0001)GaN. Con base en estos resultados fue posible identificar los mecanismos microscópicos que afectan a la morfología de la superficie y la eficiencia del dopaje con metales de transición 3d en diferentes condiciones de crecimiento. El estudio inicia con una descripción del nitruro de galio (GaN) en la fase de cristalización hexagonal, junto con las propiedades estructurales y electrónicas más relevantes de la superficie limpia (0001)GaN y sus reconstrucciones más favorables energéticamente. Posteriormente, se presentan los resultados para la adsorción e incorporación de átomos de metales de transición 3d, en particular V, Ni y Fe, sobre la superficie (0001)GaN, en diferentes concentraciones y configuraciones. La comparación de la estabilidad relativa de las posibles estructuras de los adsorbatos del MT sobre la superficie (0001)GaN, sugieren que la incorporación del adsorbato es más favorable en condiciones ricas en nitrógeno para elementos como Ti, V y Mn. Mientras que la adsorción y formación de monocapas metálicas sobre la superficie (0001)GaN es más favorable para elementos como Fe, Co y Ni, en condiciones ricas en galio. La investigación realizada en el presente trabajo proporciona una imagen cualitativa muy importante en cuanto a las condiciones de crecimiento apropiadas para la fabricación de posibles contactos metálicos y heteroestructuras magnéticas, a partir del crecimiento de metales de transición 3d sobre la superficie (0001)GaN. / Abstract: In this thesis, we perform first-principles spin-polarized calculations in order to study the adsorption and diffusion of 3d transition-metals, in particular V, Ni and Fe, atoms on the GaN(0001) surface, using density functional theory (DFT) within a plane-wave ultrasoft pseudopotential scheme. We focus on the technologically most relevant GaN(0001) surface, which is the polarity observed during metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) of GaN on sapphire as well as molecular beam epitaxy (MBE) on Si-face SiC. In addition, we have investigated the effects of the surface coverage and incorporation of these elements on the structural and electronic properties of the GaN(0001) surface. Based on these results, we analyze the main features of the microscopic mechanisms that undoubtedly affect the surface morphology and the efficiency of transition-metal doped GaN in different growth conditions. The first part of the thesis, we focus on studying the properties of the bulk gallium nitride (GaN) semiconductor. Furthermore, we present a brief description of the most relevant structural and electronic characteristics of the clean GaN(0001) surface and their more stable reconstructions. Subsequently, we present the results for the vanadium, nickel and iron adsorption and incorporation on the GaN(0001) surface, in different concentrations and configurations. A comparative study of the relative surface energy of 3d transition-metals on the GaN(0001) surface, suggests that incorporation of the Ti, V, Mn elements in the Ga-substitutional site is energetically more favorable in a nitrogen-rich environment, as experimental results have shown. While that the metal layer-by-layer adsorption is more favorable for elements such as Fe, Co and Ni, under gallium-rich conditions. Our efforts in this work provides an important qualitative picture of the appropriate environmental conditions for the growth of 3d transition-metal contacts and magnetic heterostructures on the GaN(0001) surface.