Estudio de parámetros que controlan el desempeño catalítico en el reformado de etanol con vapor oxidativo (OSRE), empleando óxidos mixtos de Ni y Co

Abstract

“Estudio de parámetros que controlan el desempeño catalítico en el reformado de etanol con vapor oxidativo (OSRE), empleando óxidos mixtos de Ni y Co” es el título asignado a esta tesis, la cual hace parte del proceso de consolidación de la línea de investigación sobre el hidrógeno que ha venido desarrollando el grupo Estado Sólido y Catálisis Ambiental -ESCA- desde hace más de 12 años. En particular, como lo sugiere el título, la presente investigación definió como foco de atención el estudio de diferentes parámetros que controlan las principales propiedades de un catalizador con las cuales se pretende gobernar el desempeño catalítico en la reacción de reformado de etanol con vapor oxidativo (OSRE). Con ese alcance, se investigó la implementación de fases activas de Ni y/o Co, la interacción metal-matriz oxídica, el uso de promotores redox y la estructuración del mejor catalizador obtenido, así como el efecto del oxígeno en la reacción catalítica para, finalmente, establecer las posibles correlaciones de las diferentes propiedades del catalizador con su desempeño en el proceso OSRE. Lo anterior implicó ajustes en distintas técnicas de caracterización incluyendo, entre otras, el diseño, montaje y puesta en funcionamiento de una configuración que permitiera el seguimiento operando por espectroscopía infrarroja en reflectancia difusa (DRIFT-MS) para comprender mejor los mecanismos de reacción y el papel específico de los diferentes sitios activos en los catalizadores. Esta aproximación permitió abordar la sinergia entre las propiedades redox, básicas y metálicas de los catalizadores para evaluar la producción de hidrógeno en el proceso. Los resultados permitieron establecer que los catalizadores corresponden a oxicarbonatos mixtos de NiCo obtenidos de hidrotalcitas en las cuales se modularon las diferentes propiedades optimizando la conversión completa de etanol (100 %) con la mayor producción de H2 (60 %) a 400 °C, ofreciendo una estabilidad de los sólidos promovidos con CePr durante 150 h. El mecanismo de la reacción bajo dichas condiciones fue estudiado. Finalmente, los resultados en su conjunto llevaron a plantear una aproximación a los procesos de estructuración en monolitos metálicos de FeCrAlloy que alcanzan un desempeño cercano al catalizador en polvo (texto tomado de la fuente).

“Study of parameters that control the catalytic performance in the oxidative steam reforming of ethanol (OSRE), using mixed oxides of Ni and Co” is the title assigned to this thesis, which is part of the consolidation process of the line of research on hydrogen that the Solid State and Environmental Catalysis group -ESCA- has been developing for more than 12 years. In particular, as the title suggests, the present research focuses on the study of different parameters that control the main properties of a catalyst with which it is intended to govern the catalytic performance in the ethanol reforming reaction with oxidative steam (OSRE). With this scope, the implementation of active phases of Ni and/or Co, metal-oxidic matrix interactions, use of redox promoters, structuring of the best catalyst obtained, and the effect of oxygen on the catalytic reaction were investigated. Finally, we established possible correlations between different properties of the catalyst and its performance in the OSRE process. The above involved adjustments in different characterization techniques, including among others, the design, assembly, and implementation of a configuration that would allow monitoring by diffuse reflectance infrared spectroscopy (DRIFT-MS) to better understand the reaction mechanisms and specific roles of the different active sites in the catalysts. This approach allowed us to address the synergy between the redox, basic, and metallic properties of the catalysts to study the production of hydrogen. The results allowed us to establish that the catalysts corresponded to mixed NiCo oxycarbonates obtained from hydrotalcites in which the different properties were modulated, optimizing the complete conversion of ethanol (100%) with the highest production of H2 (60%) at 400 °C, offering the stability of the solids promoted with CePr for 150 h. The reaction mechanisms were studied under these conditions. Finally, the results led to the proposal of an approach to the structuring processes in FeCrAlloy metal monoliths that achieves a performance close to that of the powder catalyst (texto tomado de la fuente).