Photocatalytic degradation of Orange II dye using Zeolite X-Fe catalyst synthesized from coal fly ash

Abstract

Abstract. The degradation of Orange II dye (OII) by a heterogeneous photoFenton process using Fe catalysts supported on zeolite was studied. Zeolite X was synthesized by hydrothermal treatment from fly ash, which is a solid waste from the thermoelectric company, Termotasajero S.A, located in Norte de Santander. The reported synthesis methodology was optimized, evaluating aging and time of hydrothermal treatment. The synthetic zeolite, with high BET surface area, was modified by a impregnation process to deposite different amounts of iron. Iron nitrate nonahydrated, Fe(NO3)3.9H2O, was the precursor salt and the prepared catalyst had 8.1 wt% y 10.3 wt% of Fe. The support and catalysts were characterized by Xray diffraction (XRD), N2 adsorption/desorption, X-ray fluorescence (XRF), Thermogravimetric analysis (TGA) and Scanning Electron Microscopy (SEM). The effect of the initial concentrations of OII and H2O2, and the iron load in the support on the degradation rate of OII was investigated by carrying out experiments in a batch reactor and to a fixed pH value. The experiments were carried out according to an experimental response surface design and the OII concentration histories (i.e., concentration evolution along reaction time) were studied by UV spectrophotometry at a wavelength of 486 nm. The dye photodegradation was described by a simple semi-empirical kinetic model, based on the Fermi’s equation. The model was fitted to the dye concentration histories, being the kinetic parameters determined by nonlinear regression. The catalysts showed very good catalytic performances, with color degradations degrees as high as 90% after 3 hours. The initial concentration of OII was the most influential variable in the dye degradation and the iron leaching from the support was negligible, allowing the use of the catalyst in consecutive reaction cycles. The contribution in color photodegradation due to the presence of 1 wt% TiO2 was investigated.

Se estudió la degradación del colorante industrial Naranja ácido 7 mediante el proceso fotocatalítico fotoFenton usando catalizadores soportados en una zeolita con diferentes cargas de hierro. La zeolita X se sintetizó por medio de un tratamiento hidrotérmico a partir de cenizas volantes de carbón que constituye un residuo mineral de la Termoeléctrica Termotasajero S.A. La metodología de síntesis reportada en la literatura se optimizó con la evaluación de los tiempos de tratamiento hidrotérmico y añejamiento. La zeolita sintética, de alta área superficial BET, fue modificada mediante un proceso de impregnación húmeda con el fin de depositar diferentes cantidades de hierro. Nitrato de hierro nonahidratado, Fe(NO3)3.9H2O, constituyó la sal precursora y los catalizadors preparados tuvieron 8.1 wt% y 10.3 wt% of Fe. Tanto el soporte como los catalizadores se caracterizaron por varias técnicas como difracción de rayos X (XRD), adsorción/desorción de N2, fluorescencia de rayos X (XRF), análisis termogravimétrico (TGA) y microscopia electrónica de barrido (SEM). Durante la degradación del colorante se investigaron los efectos de las concentraciones iniciales del colorante y H2O2 en la velocidad de degradación del colorante, así como de la carga de Fe en un reactor por lotes y a un pH fijo. Se utilizó un diseño experimental de superficie de respuesta para medir la acción de las variables en la evolución de la concentración del contaminante a través del tiempo, la cual fue seguida por espectrofotometría UV a una longitud de onda de 486nm que corresponde a la longitud de onda característica del colorante estudiado. La fotodegradación del colorante fue descrita por un modelo cinético semi-empirico basado en la ecuación de Fermi. Los catalizadores preparados mostraron buen rendimiento catalítico en la degradación de color obteniendo degradaciones mayores al 90% en 3 horas. Según la respuesta del diseño, la concentración inicial del colorante naranja ácido 7 fue la variable de mayor influencia y además la lixiaviación de hierro fue despreciable, lo que demuestra la estabilidad de los catalizadores. Se investigó el aporte que tiene la presencia de 1 wt% de TiO2 en la degradación del color.