Study of the spatial evolution of the ferromagnetic phase transition and magnetocaloric effect in an exchange graded film: a computational approach

Abstract

In this master thesis, it was carried out a numerical and experimental approach for studying the magnetic properties of exchange graded ferromagnets, by using the Monte Carlo method and VSM magnetometry. Specifically, it was studied the spatial evolution of the ferromagnetic phase transition, that emerges when considering a depth-dependent magnetic exchange profile. Numerical and experimental results corroborate prior findings, showing the dominance of the localized thermodynamic nature on the overall measured and simulated net magnetic behavior of the samples. Based on simulation results, it was estimated the length scale at which collective effects can be suppressed in the system, i.e., the length scale to which the effect of the interlayer exchange coupling strength between neighboring layers can be massively reduced. Then, it was derived an analytical expression, only in terms of local material properties, to predict the spatial evolution of the ferromagnetic phase transition in these materials. It was possible to find out that the temperature range of the phase transition can be precisely adapted by controlling the rate of change of the magnetic exchange strength along the gradient direction. Therefore, numerical and predictive modeling, accompanied by experimental observations in samples with epitaxial growth, make explicit how the temperature range of the ferro-paramagnetic phase transition in exchange graded materials depends on the ability to control and manipulate magnetism at the nanoscale. This is important to recognize since, in real materials, this temperature span could scale up to tens or even hundreds of degrees, as corroborated by experiments. To assess the magnetocaloric properties of wave-like modulated exchange graded materials, it was performed simulations of the field-dependent magnetization at several constant temperatures. Overall, it was possible to observe that the magnetocaloric properties can be tailored precisely by inducing depth-dependent exchange strength modulations in the sample. This thesis includes comparisons with actual experimental magnetic characterization of epitaxial samples, featuring depth-dependent variations in the concentration of non-magnetic ions along the growth direction. These experimental observations, exhibit an outstanding qualitative agreement with simulations results, validating the predictive powers of the local magnetic properties description, and the realization of the precise tailoring of the net magnetic response of the samples. Furthermore, numerical estimations corroborate that the magnetic entropy change exhibits a universal and scaling behavior, for the explored magnetic exchange profile, regarding the exchange strength of individual layers within the graded sample. The results presented in this thesis, bring forward the potential suitability of exchange graded thin films for the development and fundamental study of magnetic refrigeration techniques.

En la presente tesis de maestría, se desarrolló un enfoque numérico y experimental para describir las propiedades magnéticas de películas delgadas con intercambio graduado, usando el método Monte Carlo y magnetometría VSM. Específicamente, se estudió la evolución espacial de la transición de fase ferromagnética, que surge al considerar un perfil de intercambio magnético en función de propiedades estructurales de la muestra. Los resultados numéricos corroboran hallazgos experimentales previos, mostrando el dominio de la naturaleza termodinámica localizada sobre el comportamiento magnético neto, medido y simulado, de las muestras exploradas en esta tesis. Con base en los resultados de las simulaciones, se calculó la escala de longitud a la que se pueden suprimir los efectos colectivos en el sistema, es decir, la longitud de escala a la que se puede reducir enormemente el efecto de la fuerza de acoplamiento de intercambio entre capas vecinas. Con esto, se derivó una expresión analítica, sólo en términos de propiedades locales del material, para predecir la evolución espacial de la transición de fase ferromagnética en estos materiales. Fue posible descubrir que el intervalo de temperatura de la transición de fase, se puede adaptar con precisión controlando la tasa de cambio de la fuerza de intercambio magnético a lo largo de la dirección del gradiente. Por lo tanto, el modelado numérico y predictivo, acompañado de observaciones experimentales en muestras con crecimiento epitaxial, hacen explícito cómo el rango de temperatura de la transición de fase ferro-paramagnética en materiales con intercambio graduado dependen de la capacidad de controlar y manipular el magnetismo en una longitud de escala nanométrica. Es importante reconocer esto, ya que, en materiales reales, este intervalo de temperatura podría escalar hasta decenas o incluso cientos de grados, como fue comprobado experimentalmente. Para evaluar, numérica y experimentalmente, las propiedades magnéticas y magnetocalóricas de estas muestras, se usaron muestras que exhibían perfiles de intercambio simétricos, modulados en forma de onda, y se realizaron simulaciones y medidas experimentales de la magnetización en función de la temperatura y, posteriormente, de la magnetización dependiente del campo magnético a varias temperaturas constantes. En general, el excelente acuerdo cualitativo entre las medidas de caracterización magnética y resultados numéricos, valida la capacidad predictiva de la descripción de las propiedades magnéticas locales, y la realización del preciso control de la respuesta magnética neta de las muestras, empleando la formulación obtenida en esta tesis. En el caso de las propiedades magnetocalóricas, los resultados numéricos y experimentales presentados muestran que es posible controlar activamente el rango de temperatura de operación en materiales magnéticos. Además, los resultados de simulación corroboraron que el cambio de entropía magnética exhibe un comportamiento de escalamiento y universalidad para el perfil explorado, con respecto a la fuerza de intercambio de capas individuales dentro de la muestra graduada. Los resultados presentados en esta tesis muestran la potencial aplicación de los sistemas estudiados para el desarrollo y el estudio fundamental de las técnicas de refrigeración magnética y el entendimiento del magnetismo a escala nanométrica. (Texto tomado de la fuente)