Estudio de la interacción de pulsos láser ultrarrápidos con hidrocarburos

Abstract

Este trabajo tiene por objeto de estudio la interacción de pulsos láser ultrarrápidos (duración del orden de los femtosegundos) con la materia, en particular con moléculas de hidrocarburos. La acción de un pulso láser puede generar excitaciones en la estructura electrónica del sistema material y consecuentemente, inducir fuertes cambios en la estructura geométrica. En el estudio se utiliza un modelo de dinámica molecular basada en el principio de Ehrenfest, en que la descripción de la estructura electrónica se hace usando la aproximación de amarre fuerte (tight binding o TB). Tomamos como punto de partida el modelo desarrollado por Jeschke, García y Bennemann [1, 2, 3] para nanoestructuras de carbono y silicio, que generalizamos para poder estudiar hidrocarburos. En particular, se implementaron y compararon diversas propuestas para la descripción de la trasferencia de carga entre iones y los correspondientes efectos de las fuerzas de Coulomb resultantes. Además evaluamos las limitaciones de dos piezas claves en el modelo de Jeschke et. al: la parametrización ortogonal subyacente y la simplificación de la evolución temporal de la matriz densidad reducida. Encontramos que, mientras la descripción cualitativa de los fenómenos estudiados es poco sensible a los detalles de la parametrización, la evolución simple cada de la matriz densidad resulta inconveniente para moléculas pequeñas. / Abstract. This work aims to study the interaction of ultrafast laser pulses (in the order of femtosecods) with hydrocarbons. The laser pulse can generate excitations in the electronic structure of the system and in consequence, induce dramatic changes in the geometric structure. The study uses a molecular dynamics model, based in the Ehrenfest principle, in which the electronic structure is described within a tight binding approximation. As starting point we used the model developed by Jeschke, Garcia y Bennemann [1, 2, 3] for carbon and silicon nanostructures, and modified it in order to study hydrocarbons. In particular, different proposals for the description of charge transfer between ions, and the effects of the resulting Coulomb forces, were implemented. Further, we assessed the shortcomings of two key ingredients in the Jeschke et. al model: the underlying orthogonal parametrization and the simplified model used for the time evolution of the reduced density matrix. We found that, while the qualitative description of the studied phenomena is not sensitive to the details of the parametrization, the simplified evolution of the density matrix is not convinient for small molecules.