Desarrollo e implementación de un método libre de base para el estudio de efectos cuánticos nucleares (Nu-APMO: Numerical Any Particle Molecular Orbital)

Abstract

En este trabajo se propone el método del orbital nuclear molecular para cualquier tipo de partícula libre de base a nivel de teoría Hartree-Fock (APMO-GBHF). Este método esta basado en la metodología basada en grids propuesta por Becke y Dickson (Becke, 1988) y ha sido implementado y paralelizado en un nuevo paquete computacional llamado Nu-APMO. El método ha sido aplicado para calcular las energías y densidades a nivel Hartree-Fock (HF) en varios sistemas electrónicos y multiespecie. Los resultados han mostrado que las energías totales obtenidas con APMO-GBHF son comparables con las correspondientes al límite HF. Adicionalmente, los resultados han arrojado una mejora sustancial en la descripción de la cúspide nuclear en densidades electrónicas y no electrónicas. Este método es el primer paso para desarrollar métodos correlacionados en el marco del método del orbital nuclear molecular para cualquier tipo de partícula sin errores debidos al conjunto base.

Abstract: In this work, we propose the any-particle molecular orbital grid-based Hartree-Fock approach (APMO-GBHF) as an initial step to realizing APMO explicit correlated Gaussian (APMO-ECG) and APMO second-quantized methods without basis set errors. Our approach is along the lines of the method developed by Becke and Dickson (Becke, 1988). The method APMO-GBHF has been implemented in a new software named Nu-APMO, which has been parallelized with OpenMP and CUDA frameworks. The proposed methodology has been applied to several electronic and multispecies molecular systems. The results of these calculations have shown that the total Hartree-Fock (HF) energies obtained with APMO-GBHF are comparable with the HF basis-set limit. Additionally, it has been found a considerable improvement of the nuclear cusp description for electronic and non-electronic densities.