Hidrogenación de m-dinitrobenceno con catalizadores de pt soportados en titania, alúmina y óxido mixto de titania/alúmina

Abstract

Se estudió la reacción de hidrogenación de m-dinitrobenceno en fase líquida para la obtención de m-feniléndiamina, con catalizadores de Pt soportado en Nb2O5, SiO2, TiO2, Al2O3 y TiO2-Al2O3. Los catalizadores se prepararon por el método de impregnación húmeda al 1% en peso del metal Se analizó el efecto del soporte y de la temperatura de reducción (alta temperatura; HT: 773 K y baja temperatura; LT: 473 K). Los sólidos resultantes se caracterizaron mediante técnicas de difracción de rayos X (DRX), fisisorción de nitrógeno a 77 K, quimisorción de hidrógeno a 298 K, microscopia electrónica de transmisión (TEM), temperatura programada de reducción de H2 (TPR-H2) y temperatura programada de desorción de amoníaco (TPD-NH3). Los resultados muestran que los sistemas Pt/TiO2-Al2O3, Pt/TiO2 y Pt/Al2O3 (HT) presentan los mayores niveles de conversión de m-dinitrobenceno y selectividad hacia m-feniléndiamina. Este comportamiento se atribuye principalmente a la presencia de especies PtOx reducidas, bajo tamaño de partícula, y acidez intermedia del soporte, así como a una moderada interacción entre el metal y el soporte. En esta investigación también se hidrogenó m-dinitrobenceno hacia m- fenilendiamina usando un catalizador platino sobre titania. El catalizador al 5% de platino se preparó por impregnación empleando H2PtCl6 como precursor. Se estudió el efecto de la presión parcial de hidrógeno de 0.41-0.82 MPa, concentración inicial de reactivo en un intervalo de 0.025-0.2M, masa de catalizador, así como la temperatura de reacción en un intervalo de 333–363K para determinar la energía de activación. Se planteó un posible mecanismo cinético basado en el modelo Langmuir-Hinselwood. / Abstract. The m-dinitrobenzene hydrogenation to m-phenylenediamine in liquid phase was studied with platinum supported on SiO2, TiO2, Al2O3 Nb2O5 and TiO2-Al2O3 catalysts. Incipient impregnation method was used to prepared the catalysts at 1% in weight metal. The effect of the support and the reduction temperatures (473 K or 773 K) were analyzed. The materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), nitrogen physisorption (77 K), hydrogen chemisorption (298 K), transmission electron microscopy (TEM), reduction programmed temperature (H2-TPR), desorption programmed temperartue (TPD-NH3) and infrared spectroscopy (FTIR). The results showed that Pt/TiO2-Al2O3, Pt/TiO2 y Pt/Al2O3 (HT) catalysts had a higher level conversion of m-dinitrobenzene and level of selectivity toward m- phenylenediamine. This behavior can be attributed to the reduction of PtOx to metallic Pt, low particle size and the moderate strong metal-support interaction. In this research m-dinitrobenzene was hydrogenated to m-phenylenediamine with the use of a Pt/TiO2 catalyst. The catalyst (Pt loading = 5 %) was prepared by impregnation with H2PtCl6 as precussor. It was studied effects hydrogen partial pressure effect between 0.41-0.82 MPa, the concentrations of substrate en range of 0.025-0.2 M, weight of the catalyst and temperature between 333–363K interval to obtain activation energy. The kinetics reaction mechanism of liquid phase hydrogenation m-dinitrobenzene by a Langmuir Hinshelwood.