Degradación fotocatalítica de contaminantes emergentes empleando una estructura metal orgánica de circonio

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Resumen

La contaminación producida por los productos farmacéuticos ha sido reconocida por muchos países como un problema ambiental. Este tipo de fármacos son resistentes a la degradación, muy persistentes en medio acuoso, y potencialmente capaces de producir efectos adversos en los organismos acuáticos, y en la salud humana debido al aumento de su concentración, su capacidad de bioacumulación y su presencia en fuentes hídricas. En esta investigación se evaluó el uso de estructuras metal-orgánicas (MOF) de circonio de la familia de los UiO para la remoción de IBU en agua mediante procesos de adsorción y fotodegradación. Se sintetizaron los MOF UiO-66 y UiO-66-NH2, empleando el método de síntesis solvotérmico bajo dos procesos distintos, uno en reflujo (R) utilizando un reactor tipo Schlenk y el otro en un reactor autoclave de acero inoxidable revestido con teflón sin agitación (A). Mediante las técnicas de caracterización por IR y DRXP se confirmó la obtención de las estructuras cristalinas esperadas y mediante espectroscopía UV-Vis se logró calcular el band-gap de estas estructuras para su aplicación en procesos fotocatalíticos. Se obtuvieron valores de remoción del IBU por encima del 70%, alcanzando una remoción del 90% del IBU empelando el UiO-66-NH2 (R). El modelo de isoterma de adsorción que mejor ajuste presentó a los datos obtenidos fue la isoterma de Langmuir, y la cinética de adsorción presentó una buena correlación con el modelo de pseudo segundo orden (PSO), lo que indica una adsorción de monocapa y un comportamiento similar a la quimisorción. El UiO-66 (A) fue el único MOF que presentó actividad fotocatalítica, con una fotodegradación cercana al 80% al cabo de 180 minutos de reacción en presencia de luz visible (λ=410 nm). En conclusión, el proceso de síntesis demostró tener un efecto directo en la estructura, actividad catalítica y aplicación de los MOF sintetizados (Texto tomado de la fuente).

Abstract

Pharmaceutical contamination has been recognized by many countries as a significant environmental problem. These drugs are resistant to degradation, highly persistent in aquatic environments, and have the potential to cause adverse effects on aquatic organisms and human health due to their increasing concentration, bioaccumulation potential, and presence in water sources. This research evaluated the use of zirconium-based Metal-Organic Frameworks (MOFs) from the UiO family for the removal of ibuprofen (IBU) from water through adsorption and photodegradation processes. The UiO-66 and UiO-66-NH2 MOFs were synthesized using a solvothermal method under two distinct processes: one by reflux (R) using a Schlenk-type reactor and the other in a non-agitated, Teflon-lined stainless steel autoclave reactor (A).The successful synthesis of the expected crystalline structures was confirmed by IR and XRD characterization techniques. UV-Vis spectroscopy was used to calculate the band gap of these structures for their application in photocatalytic processes. IBU removal values above 70% were obtained, reaching a maximum removal of 90% using the UiO-66-NH2 (R) sample. The Langmuir adsorption isotherm model provided the best fit for the obtained data, and the adsorption kinetics showed a good correlation with the pseudo-second-order (PSO) model, indicating monolayer adsorption and a chemisorption-like behavior.The UiO-66 (A) was the only MOF that exhibited photocatalytic activity, with photodegradation close to 80% after 180 minutes of reaction in the presence of visible light (λ=410 nm). In conclusion, the synthesis process was shown to have a direct effect on the structure, catalytic activity, and application of the synthesized MOFs.

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