Metanación de CO2 sobre catalizadores básicos promovidos con CeO2

Abstract

La reacción de metanacion de CO2 es una tecnología promisoria para el almacenamiento químico de energía a partir de H2 y CO2. Con el desarrollo del siguiente trabajo de grado se sinterizaron catalizadores de naturaleza básica tipo óxidos mixtos (OM) de CaCe y MgCe promovidos con cantidades nominales de CeO2 de 3 y 5 % en masa, por el método de coprecipitación. Las técnicas de caracterización a los cuales fueron sometidos revelaron diferencia entre las propiedades físicas de los sólidos, para el caso de los OM CaCe se presentan áreas superficiales, tamaños de cristalito y de partícula inferiores los determinados para los OM MgCe.

Por otra parte, con la incorporación de CeO2 a los OM se observaron tendencias decrecientes en el tamaño de cristalito y en el tamaño de partícula de los OM, solo las propiedades reductivas de los OM MgCe se afectaron obteniendo un descenso en el porcentaje de reducibilidad de los sólidos, adicionalmente, el estudio de espectroscopia IR de reflectancia difusa, muestra un aumento en los sitios de adsorción de CO2, a la par con el incremento en la cantidad de promotor adicionado y de acuerdo a las bandas formadas sobre los OM se sugiere que la ruta de metanacion de CO2 para los OM sintetizados es la ruta del formiato

Los resultados de la actividad catalítica muestran que los todos los OM presentan una mayor conversión de CO2 a bajas temperatura en comparación con el sólido de referencia de Ni/γAl2O3 y una selectividad del 100% a la formación de CH4 bajo las condiciones de WHSV= 60000 mLg-1h-1, el incremento de la velocidad espacial genera una fuerte disminución en la conversión de CO2 y un aumento en la selectividad a CO, sin embargo, se aprecia una conversión mayor a medida que el contenido del promotor es mayor. Los ensayos de estabilidad indican que lo OM MgCe son estable y no presentan formación de depósitos de coque, en contraste, a los OM CaCe se forman depósitos de carbono, pero en menor medida en el OM con promotor.

The CO2 methanation reaction is a promising technology for the chemical storage of energy from H2 and CO2, with the development of the following degree work, catalysts of a basic nature type mixed oxides (MO) of CaCe and MgCe promoted with amounts CeO2 nominals of 3 and 5% by mass, by the coprecipitation method the were synthetized. The characterization techniques to which they were subjected revealed a difference between the physical properties of the solids, for the case of the MO CaCe, surface areas, crystallite and particle sizes are presented lower than those determined for the MO MgCe.

On the other hand, with the incorporation of CeO2 to the OM, decreasing trends were observed in the crystallite size and in the particle size of the MO, only the reductive properties of the OM MgCe were affected, obtaining a decrease in the percentage of deductibility of solids, additionally, diffuse reflectance IR spectroscopy study shows an increase in the CO2 adsorption sites, along with the increase in the amount of promoter added and according to the bands formed on the MO it is suggested that the CO2 methanation pathway for synthesized MO is the formiate pathway

The results of the catalytic activity show that all the MO have a higher CO2 conversion at low temperature compared to the Ni/γAl2O3 reference solid and a selectivity of 100% to the formation of CH4 under the conditions of WHSV = 60000 mLg-1h-1, the increase in space velocity generates a strong decrease in CO2 conversion and an increase in selectivity to CO, however, a higher conversion is observed as the content of the promoter is higher. Stability tests indicate that MO MgCe are stable and do not present formation of coke deposits, in contrast, MO CaCe form carbon deposits, but to a lesser extent in MO with a promoter.