Desarrollo de métodos de propagador para el estudio de procesos de ionización molecular empleando la metodología del orbital nuclear molecular y su implementación en el paquete computacional LOWDIN

Abstract

En este trabajo se propone la teoría de propagadores empleando el método del orbital nuclear molecular para cualquier tipo de partícula (APMO/PT). Esta metodología es una extensión de la teoría del propagador electrónico para estudiar sistemas con más de un tipo de especie cuántica, desarrollada e implementada en su versión diagonal en el programa de química cuántica LOWDIN. La metodología fue aplicada para estudiar efectos cuánticos nucleares en potenciales de ionización electrónicos y energías de enlace de protones en un conjunto de átomos y moléculas de prueba. Los resultados obtenidos demuestran que el nuevo método ofrece una descripción apropiada de los efectos isotópicos en potenciales de ionización electrónicos y predicciones precisas de energías de enlace de protones, afinidades protónicas y energías de solvatación de protones en sistemas moleculares.

Abstract. In this work we propose a propagator theory using the any particle molecular orbital approach (APMO/PT). This theory is an extension of the electron propagator theory developed to study more than one type of particles (quantum species) that has been implemented in the LOWDIN quantum chemistry software. Our method was applied to study nuclear quantum effects on electron and proton binding energies in a set of atoms and representative molecules. Our results show that this new method can properly describe isotope effects on electronic ionization potentials and predict proton binding energies as well as related properties such as proton affnities and proton solvations energies in molecular systems.