N-Heterocyclic Carbenes as Coordinating Linkers for Platinum Nanoparticles and Spin-Crossover Fe(II) Coordination Polymers in Hybrid Nanomaterials with Potential Applications in Neuromorphic Learning
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Resumen
Inspirada en el funcionamiento de los sistemas nerviosos biológicos, la computación neuromórfica ofrece un enfoque prometedor para diseñar hardware más eficiente energéticamente y de alto rendimiento. En este contexto, los nanomateriales híbridos que integran nanopartículas metálicas con componentes moleculares capaces de imitar el comportamiento neuronal y sináptico se han convertido en candidatos atractivos. Esta tesis presenta la síntesis por autoensamblaje de materiales híbridos nanoestructurados compuestos por nanopartículas de platino ultrapequeñas (PtNPs, de 1,4 nm de tamaño, según se determinó mediante microscopía electrónica de transmisión) y polímeros de coordinación (PC) basados en Fe(II) que incorporan 4-amino-1,2,4-triazol (NH2-trz) o 4-amino-1,2,4-triazol y 1,3- dimetil-5- [(E)-(1,2,4-triazolimino)metil]-1H-imidazol-3-io tetrafluoroborato (compuesto 2) como ligandos. Los CP se caracterizaron mediante magnetometría de muestra vibrante (VSM), lo que confirmó su comportamiento de cruce de espín (SCO), y los materiales híbridos se examinaron minuciosamente mediante técnicas microscópicas, magnéticas y espectroscópicas. La conductividad eléctrica se analizó mediante microscopía de fuerza atómica conductiva (c-AFM). Cabe destacar que el orden de inclusión de los componentes influyó significativamente en la morfología y las propiedades electrónicas de los híbridos basados en NH2-trz, mientras que en los sistemas basados en el compuesto 2 solo se vieron afectadas las propiedades eléctricas. Estos resultados demuestran la naturaleza ajustable del comportamiento eléctrico en dichos híbridos, lo que ofrece información valiosa para el diseño de materiales multifuncionales para aplicaciones neuromórficas. (Texto tomado de la fuente)
Abstract
Inspired by the functioning of biological nervous systems, neuromorphic computing offers a promising approach to designing more energy-efficient and high-performance hardware. In this context, hybrid nanomaterials that integrate metallic nanoparticles with molecular components capable of mimicking
neuronal and synaptic behavior have emerged as attractive candidates. This thesis presents the self- assembly synthesis of nanostructured hybrid materials composed of ultra-small platinum nanoparticles
(PtNPs, 1.4 nm in size, as determined by transmission electron microscopy) and Fe(II)-based coordination polymers (CPs) incorporating either 4-amino-1,2,4-triazole (NH2-trz) or 4-amino-1,2,4-triazole and 1,3- dimethyl-5-[(E)-(1,2,4-triazolimino)methyl]-1H-imidazol-3-ium tetrafluoroborate salt (compound 2) as
ligands. The CPs were characterized by vibrating sample magnetometry (VSM), confirming their spin- crossover (SCO) behavior, and the hybrid materials were thoroughly examined by microscopic, magnetic,
and spectroscopic techniques. Electrical conductivity was probed using conductive atomic force microscopy (c-AFM). Notably, the inclusion order of components significantly influenced the morphology and electronic properties of the NH2-trz-based hybrids, whereas for the compound 2-based systems, only electrical properties were affected. These results demonstrate the tunable nature of electrical behavior in such hybrids, offering valuable insights for the design of multifunctional materials for neuromorphic applications.
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ilustraciones a color, diagramas, fotografías